要取消手机相册和iCloud的同步，可以按照以下步骤进行操作：
方法一：在iPhone上取消相册和iCloud的同步
1. 打开iPhone的“设置”应用。
2. 点击你的Apple ID，然后选择“iCloud”。
3. 在“应用使用 iCloud”部分，找到并点击“照片”。
4. 关闭“iCloud 照片”开关，确保它从绿色变成灰色。
方法二：在iCloud网页上取消相册和iCloud的同步
1. 在任何浏览器中打开iCloud网页（https://www.icloud.com）并用您的Apple ID登录。
2. 点击“照片”图标进入照片界面。
3. 选择相册，然后点击左下角的“选择”按钮。
4. 选择您要取消同步的照片或相册。
5. 点击页面左下角的“分享”图标。
6. 在弹出的菜单中选择“删除”选项。
7. 在弹出的窗口中点击“删除”。重复此步骤直到您取消同步所有照片。
8. 关闭浏览器页面。
无论哪种方法，您都可以选择取消同步之后删除在iCloud上的照片副本，或者保留这些副本。注意，取消同步后，新的照片将不会自动上传到iCloud，但是之前已经上传到iCloud的照片仍然会保留在iCloud上。
